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Efectos críticos de las aguas interfaciales en C–H

Imagen: Fig. 1. (a) Tasas de conversión de metano y (b) tasas de formación de hidrógeno en fotocatalizadores de Pt/Ga2O3 bajo irradiación ultravioleta a presiones parciales de metano de 70 kPa y presiones parciales de agua de 0 y 2 kPa a una temperatura de muestra de 318 K . La presencia de agua entre las superficies mejora en gran medida la actividad fotocatalítica a temperaturas y presiones ambientales.
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Crédito: NINS/IMS

La activación no térmica y la utilización del metano, el componente principal del gas natural y una fuente de carbono natural omnipresente, se encuentran entre los desafíos globales para lograr una sociedad sostenible. Sin embargo, el conocimiento incompleto de los mecanismos microscópicos de la activación del metano y la formación de hidrógeno dificulta el desarrollo de estrategias de ingeniería de sistemas de reacción.

Recientemente, investigadores dirigidos por Toshiki Sugimoto, profesor asistente en el Instituto de Ciencias Moleculares, lograron obtener información fundamental a nivel molecular sobre El papel crítico del agua interfacial en la activación no térmica de CH en la conversión fotocatalítica de metano. Espectrometría de masas en tiempo real combinada y Obando con espectroscopia de absorción infrarroja el comienzo Las simulaciones de dinámica molecular mostraron que la conversión de metano apenas es catalizada por la interacción directa con el agujero de captura en la superficie O.lat Localización; En cambio, la activación se ve reforzada en gran medida por la extracción de hidrógeno de baja barrera del metano por especies de aguas superficiales fotoactivas (Figura 1, 2). En los procesos mediados por agua, la activación catalítica de CH no es el paso limitante de la velocidad, lo que contrasta marcadamente con el caso de la metanogénesis termocatalítica convencional. Además, debido a su moderada estabilidad CH3 enlaces de hidrógeno en la red de agua (figura 3), las tasas generales de conversión de fotocorriente mejoran significativamente en más de 30 veces a temperatura ambiente (~ 300 K) y presiones (~ 1 atm) (Figura 1). En contraste principalmente con la catálisis térmica, la fotocatálisis con metano ya no requiere metano a alta presión (>20 atm) en presencia de una capa de agua densa.

Los efectos asistidos por agua también se pueden observar en la formación de etano, aunque el agua no está explícitamente involucrada en la ecuación de reacción de acoplamiento homogéneo (2CH4 → c2h6 +h2). Estos resultados indican que el agua superficial juega un papel fundamental más allá del concepto termodinámico tradicional de potencial redox, ya que la oxidación del agua a través de agujeros atrapados en la superficie es termodinámicamente menos favorable que la oxidación del metano: H°Vaya2o = 2,73 eVf H°CH3/CH4 = 2,06 V frente a un electrodo de hidrógeno estándar. En particular, estos efectos asistidos por agua se observan comúnmente para varios fotocatalizadores representativos con diferente energía de banda prohibida, como el TiO2.2JA2a3y NaTaO3lo que indica que la incorporación de metano en la red de enlaces de hidrógeno interfacial fotoactivada es una clave fundamental para la activación no térmica del metano.

Nuestro trabajo no solo amplía la comprensión del nivel molecular de la activación y conversión de CH no térmico, sino que también proporciona una base fundamental para el diseño de interfaz racional de sistemas catalíticos no térmicos hacia la utilización eficiente y sostenible de CH en condiciones ambientales.


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